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近日，廣西大學物理科學與工程技術學院林濤博士團隊提出了一種新的常溫液相方法實現(xiàn)了零維無鉛類鈣鈦礦單晶(Cs3Cu2X5 (X = Cl, I))的快速結晶。這一類晶體被用于構造高效的閃爍體，并用于實現(xiàn)X射線成像探測。

閃爍體材料在醫(yī)療診斷、核物理和安全檢測等領域中具有重要應用。傳統(tǒng)閃爍體如碘化銫（CsI）和摻鈰釔鋁石榴石（LYSO）雖然性能優(yōu)異，但其合成條件苛刻，成本高昂。近年來，鉛基鈣鈦礦納米晶體（如CsPbX3）因其低成本、低溫合成性和優(yōu)異的光電性能被視為潛在替代材料。然而，鉛的毒性和材料本身的不穩(wěn)定性限制了其廣泛應用。

針對上述挑戰(zhàn)，廣西大學物理科學與工程技術學院林濤博士團隊研究人員探索采用采用無鉛的銅(I)鹵化物構造新型閃爍體。與納米晶體相比，單晶銅(I)鹵化物單晶在結構缺陷密度低、發(fā)光光子散射效應小等方面具有顯著優(yōu)勢，這對實現(xiàn)低劑量高分辨率X射線成像至關重要。該工作以“Fast solution-phase growth of centimeter-sized Cs3Cu2X5 (X = Cl, I) single crystals for high-performance scintillators”為題發(fā)表在期刊Journal of Materials Chemistry C上。

研究團隊分別采用了甲酸輔助的改進溶液冷卻（STL）法和油酸輔助的逆溫度結晶（ITC）法來合成Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5單晶。通過精心選擇溶劑、添加劑和溫度控制策略，成功在24小時內(nèi)合成出厘米級的高質(zhì)量單晶。這些單晶在光學和閃爍性能方面表現(xiàn)優(yōu)異，尤其是在X射線成像測試中展現(xiàn)出高吸收效率和明亮的輻射發(fā)光（RL）。

圖1. (a) Cs3Cu2Cl5單晶和(b) Cs3Cu2I5單晶的合成過程。(c) Cs3Cu2Cl5單晶和(d) Cs3Cu2I5單晶形貌。在302 nm紫外光照射下(e) Cs3Cu2Cl5單晶和 (f) Cs3Cu2I5單晶照片。(g) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和(h) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜外觀。302 nm紫外照射下(i) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和 (j) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜熒光效果。

圖2. (a) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3、硅（Si）和CsI(Tl)的吸收系數(shù)曲線與光子能量的關系。(b) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3和CsI(Tl)在50 keV X射線下的衰減效率；(c) Cs3Cu2Cl5和(d) Cs3Cu2I5的光致發(fā)光（PL）光譜、放射光致發(fā)光（RL）光譜。(e) 連續(xù)X射線輻照的穩(wěn)定性。(f) 暴露于空氣后的穩(wěn)定性。

基于這些高性能單晶，研究團隊成功制備了均勻的閃爍屏，空間分辨率高達6.5線對/毫米。研究結果顯示，Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5單晶有望成為新型低成本、高性能的綠色和藍色閃爍體，適用于實際X射線成像。該研究為快速合成適用于實際應用的Cs3Cu2X5單晶提供了重要指導。

圖3. (a) X射線成像系統(tǒng)示意圖。 (b)、(c) 使用Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和Cs3Cu2I5-PMMA作為閃爍體拍攝的X射線成像圖像。(d) X射線成像的空間分辨率測量結果。

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DOI: 10.1039/d3tc03871h

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